A Zeneakadémián Hubay Jenő oktatta hegedűre, zeneszerzés tanulmányait pedig Kodály Zoltán vezetésével végezte. Elmúlt idők nagy magyar hegedűsei sorozatunkban Székely Zoltánnal (1903-2001) foglalkozunk.
Kodály ajánlotta Bartók Béla számára kamarapartnernek, így már tizennyolc évesen szoros kapcsolatot építhetett ki a zeneszerzővel. Első koncertjükön kortárs hegedűdarabok mellett Debussy és Beethoven műveket, köztük a Kreutzer-szonátát játszották. Zenei ízlésére a Bartókkal való együttmuzsikálás nagymértékben hatással volt.
Kettőjük alkotói kapcsolata hasonló a Joachim József és Brahms közötti barátsághoz, ami legjobban Bartók 2. hegedűversenyének kapcsán érhető tetten. Székely hegedűtechnikai kérdésekben adott tanácsot Bartóknak ehhez a művéhez, amit aztán ő is mutatott be 1939-ben Amszterdamban. Bartók a hegedűversenyt neki is ajánlotta éppen úgy, mint a II. rapszódiát. Székely Zoltán készítette Bartók Román népi táncaiból a hegedű-zongora átiratot is.
1938-1972 között a Magyar Vonósnégyes elsőhegedűseként koncertezett. Magyarországról eltávozva 1940-től Hollandiában élt, ahol két évig a Concertgebouw Zenekar koncertmestereként is működött, így 1940 és 1950 között a Magyar Vonósnégyes is Hollandiába tette át székhelyét.
Ez idő alatt a Beethoven-vonósnégyesek mellett Bartók-interpretációik is igen sikeresek voltak. 1950-től az Egyesült Államokban folytatták a munkát. Ekkor – tíz év különbséggel – hanglemezre vették Beethoven vonósnégyeseinek teljes sorozatát. Az 1970-es években a kvartett valamennyi tagja tanári állást vállalt az ohiói Oberlin Egyetemen.
Székely életének utolsó évtizedét Banffben, a kanadai Sziklás-hegységben fekvő művészeti centrumban töltötte. Itt élt és tanított a Magyar Vonósnégyes feloszlása után 1990-ig. Utolsó éveiben kemény próbatétel volt számára hallásának romlása, amely az 1980-as évektől jelentkezett.
1981-ben a Zeneakadémia tiszteletbeli professzori címmel tüntette ki. Számos lemezfelvétele között különleges értéket képvisel Bartók 2. hegedűversenye bemutató koncertjének élő felvétele az Amszterdami Concertgebouw zenekarral, Willem Mengelberg vezényletével 1939-ből.
